Abstrait

Congrès de chimie 2019 : Sections efficaces, coefficients de transport et constantes de vitesse de dissociation des ions dimères de gaz rares en collision avec leur gaz parent pour la modélisation des plasmas froids - Benhenni Malika

 Malika Benhenni

 Les coefficients de transport et les constantes de vitesse de dissociation des ions positifs de gaz rares sont des données d'entrée nécessaires dans les modèles de plasma électro-hydrodynamique chimique pour une meilleure compréhension et optimisation des réacteurs à plasma utilisés dans des applications telles que la biomédecine ou les engins spatiaux. Une méthode hybride dynamique a été utilisée pour calculer le transfert d'impulsion pour la diffusion ionique non dissociative et la dissociation induite par collision. La méthode hybride utilise un formalisme classique pour les noyaux et un traitement quantique pour les électrons où l'hamiltonien électronique est calculé via un modèle semi-empirique de diatomiques dans les molécules (DIM). Les effets des excitations rovibroniques d'ions de gaz rares dimères sont également inclus dans la méthode dynamique hybride pour améliorer l'accord entre la mobilité des ions dimères calculée et expérimentale. De plus, à des fins de comparaison, des sections efficaces de transfert d'impulsion ont également été dérivées d'une méthode inverse (basée sur l'approximation JWKB et un potentiel empirique) qui ajuste les données expérimentales disponibles sur une plage de champ réduite limitée et l'étend à une plage plus large. Ces sections efficaces de collision sont ensuite utilisées dans un code Monte Carlo optimisé qui simule la trajectoire des ions pour calculer les coefficients de transport (mobilité et diffusion) et la constante de vitesse de dissociation des ions dimères He2+, Ne2+, Ar2+, Kr2+ et Xe2+ en collision avec leur gaz parent sur une large gamme de champ réduit. Un formalisme quantique et un traitement classique sont utilisés respectivement pour les électrons et les noyaux, au cours d'une méthode hybride afin de passer en revue la dynamique du dimère ionique de xénon à l'état fondamental électronique, Xe2+, dans son gaz parent. Une approche semi-empirique de type Diatomics In Molecules a été utilisée pour modéliser l'hamiltonien électronique effectif avec différents ensembles de potentiels diatomiques d'entrée (ionique et neutre). La diffusion non réactive et les sections efficaces de dissociation induites par collision ont d'abord été calculées puis injectées au cours d'un code Monte Carlo pour les simulations des coefficients de transport et de la constante de vitesse de dissociation calculés à température ambiante et à pression atmosphérique. Les conditions de collision ont un effet crucial sur les abondances relatives. Les courbes résolues en énergie et en pression montrent que les ions formés par un processus de réaction activée par collision (CAR), c'est-à-dire [M  Cl + O]− et [C6H4†n,O2Cln]−•, sont favorisés par une teneur élevée en oxygène (3†6 mTorr) (1 Torr = 133,3 Pa) et une énergie de collision basse (0,1†7 eV), tandis que les ions formés par un processus de dissociation activée par collision (CAD), c'est-à-dire [M HCl]−• et Cl−, sont favorisés par une énergie élevée et élevée. En choisissant une énergie de collision comparativement basse (5 eV) et élevée (4 mTorr), les ions CAR et CAD sont souvent clairement détectés. La présence de ce champ intrinsèque entraîne un comportement hautement non linéaire ; et en fait, la dominance des interactions électromagnétiques à longue portée sur les forces interatomiques ou intermoléculaires à courte portée est généralement citée comme la caractéristique déterminante de l'état du plasma.Afin de construire un modèle mathématiquement rigoureux pour le plasma qui soit en outre accessible à l'analyse, des hypothèses doivent être imposées qui contrôlent ces non-linéarités. La modélisation du plasma fait référence à la résolution d'équations de mouvement qui décrivent l'état d'un plasma. Elle inclut généralement les équations de Maxwell pour les champs électromagnétiques ou l'équation de Poisson pour les champs électrostatiques. Il existe plusieurs types principaux de modèles de plasma : à particule unique, cinétique, fluide, hybride cinétique/fluide, gyrocinétique et en tant que système de nombreuses particules. Pour réduire les complexités de la description cinétique, le modèle fluide décrit les quantités macroscopiques supportées par le plasma (moments de vitesse de la distribution comme la densité, la vitesse moyenne et l'énergie moyenne). Les équations pour les quantités macroscopiques, appelées équations fluides, sont obtenues en prenant les moments de vitesse de l'équation de Boltzmann ou de l'équation de Vlasov. Les équations fluides ne sont pas fermées sans la détermination des coefficients de transport comme la mobilité, le coefficient de diffusion, les fréquences de collision moyennes, etc. Pour calculer les coefficients de transport, la fonction de distribution de vitesse doit être supposée/choisie. Mais cette hypothèse peut entraîner un échec de la capture de certaines physiques. Dans le modèle gyrocinétique, qui est acceptable pour les systèmes avec un flux magnétique de fond robuste, les équations cinétiques sont moyennées sur le mouvement circulaire rapide du gyroradius. Ce modèle a été largement utilisé pour la simulation des instabilités du plasma tokamak (par exemple, les codes GYRO et Gyrokinetic ElectroMagnetic), et plus récemment dans les applications astrophysiques. Les méthodes quantiques ne sont pas encore très courantes dans la modélisation du plasma. Elles seront utilisées pour résoudre des problèmes de modélisation uniques, comme des situations où les autres méthodes ne s'appliquent pas. Elles impliquent l'application de la théorie quantique au plasma. Dans ces cas, les champs électriques et magnétiques créés par les particules sont modélisés comme une sorte de champ, un réseau de forces. Les particules qui se déplacent ou sont éloignées de la population poussent et tirent sur ce réseau de forces, ce champ. Le traitement mathématique de cela implique les mathématiques lagrangiennes.Les équations quantiques sont obtenues en prenant les moments de vitesse de l'équation de Boltzmann ou de l'équation de Vlasov. Les équations des fluides ne sont pas fermées sans la détermination des coefficients de transport comme la mobilité, le coefficient de diffusion, les fréquences de collision moyennes, etc. Pour calculer les coefficients de transport, la fonction de distribution de vitesse doit être supposée/choisie. Mais cette hypothèse peut entraîner un échec de la capture de certaines physiques. Dans le modèle gyrocinétique, qui est acceptable pour les systèmes avec un flux magnétique de fond robuste, les équations cinétiques sont moyennées sur le mouvement circulaire rapide du gyroradius. Ce modèle a été largement utilisé pour la simulation des instabilités du plasma tokamak (par exemple, les codes GYRO et Gyrokinetic ElectroMagnetic), et plus récemment dans les applications astrophysiques. Les méthodes quantiques ne sont pas encore très courantes dans la modélisation du plasma. Elles seront utilisées pour résoudre des problèmes de modélisation uniques ; comme des situations où d'autres méthodes ne s'appliquent pas. Elles impliquent l'application de la théorie quantique au plasma. Dans ces cas, les champs électriques et magnétiques créés par les particules sont modélisés comme une sorte de champ ; un réseau de forces. Les particules qui se déplacent ou qui sont éloignées de la population poussent et tirent sur ce réseau de forces, ce champ. Le traitement mathématique de ce phénomène fait appel aux mathématiques lagrangiennes.Les équations quantiques sont obtenues en prenant les moments de vitesse de l'équation de Boltzmann ou de l'équation de Vlasov. Les équations des fluides ne sont pas fermées sans la détermination des coefficients de transport comme la mobilité, le coefficient de diffusion, les fréquences de collision moyennes, etc. Pour calculer les coefficients de transport, la fonction de distribution de vitesse doit être supposée/choisie. Mais cette hypothèse peut entraîner un échec de la capture de certaines physiques. Dans le modèle gyrocinétique, qui est acceptable pour les systèmes avec un flux magnétique de fond robuste, les équations cinétiques sont moyennées sur le mouvement circulaire rapide du gyroradius. Ce modèle a été largement utilisé pour la simulation des instabilités du plasma tokamak (par exemple, les codes GYRO et Gyrokinetic ElectroMagnetic), et plus récemment dans les applications astrophysiques. Les méthodes quantiques ne sont pas encore très courantes dans la modélisation du plasma. Elles seront utilisées pour résoudre des problèmes de modélisation uniques ; comme des situations où d'autres méthodes ne s'appliquent pas. Elles impliquent l'application de la théorie quantique au plasma. Dans ces cas, les champs électriques et magnétiques créés par les particules sont modélisés comme une sorte de champ ; un réseau de forces. Les particules qui se déplacent ou qui sont éloignées de la population poussent et tirent sur ce réseau de forces, ce champ. Le traitement mathématique de ce phénomène fait appel aux mathématiques lagrangiennes.